To właśnie role Jamesa Bonda i Simona Templara z serialu „Święty" przysporzyły Rogerowi Moore'owi największą sławę. W postać agenta 007 wcielił się on aż siedem razy. Zagrał w filmach: „Żyj i pozwól umrzeć", „Człowiek ze złotym pistoletem", „Szpieg, który mnie kochał", „Moonraker", „Tylko dla twoich oczu", „Ośmiorniczka" i „Zabójczy widok".
Poza wielkimi rolami, Roger Moore był również znany ze swojej działalności charytatywnej. Był ambasadorem UNICEF-u, a także aktywnie udzielał się w PETA. Przyczyniło się to do przyznania mu dwóch zaszczytnych brytyjskich odznaczeń – Commander of the British Empire w 1999 r. i Knight Commander of the British Empire w 2003 r. Mniej znany jest fakt, że Moore był też autorem książek. Napisał m.in.: „Bond o Bondzie", „Nazywam się Moore" czy „Ostatni wśród żywych".
Jak podał portal wynagrodzenia.pl, aktor tylko jako James Bond zarobił łącznie 24 388 300 dol., czyli według aktualnego kursu ponad 90 mln zł. Według danych serwisu kinomaniak.pl, największą część tej kwoty, stanowiło wynagrodzenie za ostatnią część przygód agenta 007 – za rolę w filmie „Zabójczy widok" dostał aż 5 mln dol., tj. prawie 19 mln zł.
Co ciekawe, wszystkie kontrakty filmowe Rogera Moore'a poza wynagrodzeniem, posiadały także zapis, który gwarantował mu dostawę na plan kubańskich cygar. Aktor je uwielbiał.